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Design Rules of a Sulfur Redox Electrocatalyst for Lithium–Sulfur Batteries

材料科学 电催化剂 氧化还原 电化学 硫黄 化学工程 电池(电) 催化作用 无机化学 电解质 过电位 电极 化学 物理化学 热力学 有机化学 冶金 物理 工程类 功率(物理)
作者
Li Wang,Wuxing Hua,Xiang Wan,Ze Feng,Zhonghao Hu,Huan Li,Juntao Niu,Linxia Wang,Ansheng Wang,Jieyu Liu,Xiuyao Lang,Geng Wang,Weifang Li,Quan‐Hong Yang,Weichao Wang
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:34 (14) 被引量:177
标识
DOI:10.1002/adma.202110279
摘要

Seeking an electrochemical catalyst to accelerate the liquid-to-solid conversion of soluble lithium polysulfides to insoluble products is crucial to inhibit the shuttle effect in lithium-sulfur (Li-S) batteries and thus increase their practical energy density. Mn-based mullite (SmMn2 O5 ) is used as a model catalyst for the sulfur redox reaction to show how the design rules involving lattice matching and 3d-orbital selection improve catalyst performance. Theoretical simulation shows that the positions of Mn and O active sites on the (001) surface are a good match with those of Li and S atoms in polysulfides, resulting in their tight anchoring to each other. Fundamentally, dz2 and dx2 -y2 around the Fermi level are found to be crucial for strongly coupling with the p-orbitals of the polysulfides and thus decreasing the redox overpotential. Following the theoretical calculation, SmMn2 O5 catalyst is synthesized and used as an interlayer in a Li-S battery. The resulted battery has a high cycling stability over 1500 cycles at 0.5 C and more promisingly a high areal capacity of 7.5 mAh cm-2 is achieved with a sulfur loading of ≈5.6 mg cm-2 under the condition of a low electrolyte/sulfur (E/S) value ≈4.6 µL mg-1 .
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