Electronic Regulation of Nickel Single Atoms by Confined Nickel Nanoparticles for Energy‐Efficient CO2 Electroreduction

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作者
Wenhao Ren,Xin Tan,Chen Jia,Anna Krammer,Qian Sun,Jiangtao Qu,Sean C. Smith,Andreas Schueler,Xile Hu,Chuan Zhao
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (26) 被引量:98
标识
DOI:10.1002/anie.202203335
摘要

Modulating the electronic structure of atomically dispersed active sites is promising to boost catalytic activity but is challenging to achieve. Here we show a cooperative Ni single-atom-on-nanoparticle catalyst (NiSA/NP) prepared via direct solid-state pyrolysis, where Ni nanoparticles donate electrons to Ni(i)-N-C sites via a network of carbon nanotubes, achieving a high CO current density of 346 mA cm-2 at -0.5 V vs RHE in an alkaline flow cell. When coupled with a NiFe-based anode in a zero-gap membrane electrolyzer, the catalyst delivers an industrially relevant CO current density of 310 mA cm-2 at a low cell voltage of -2.3 V, corresponding to an overall energy efficiency of 57 %. The superior CO2 electroreduction performance is attributed to the enhanced adsorption of key intermediate COOH* on the electron-rich Ni single atoms, as well as a high density of active sites.
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