Engineering Local and Global Structures of Single Co Atoms for a Superior Oxygen Reduction Reaction

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作者
Xiao Hai,Xiaoxu Zhao,Na Guo,Chuanhao Yao,Cheng Chen,Wei Liu,Yonghua Du,Huan Yan,Jing Li,Zhongxin Chen,Xing Li,Zejun Li,Haomin Xu,Pin Lyu,Jia Zhang,Ming Lin,Chenliang Su,Stephen J. Pennycook,Chun Zhang,Shibo Xi,Jiong Lu
出处
期刊:ACS Catalysis 卷期号:10 (10): 5862-5870 被引量:150
标识
DOI:10.1021/acscatal.0c00936
摘要

The ability to tune both local and global environments of a single-metal active center on a support is crucial for the development of highly robust and efficient single-atom electrocatalysts (SAECs) that can surmount both thermodynamic and kinetic constraints in electrocatalysis. Here, we designed a core–shell-structured SAEC (Co1-SAC) with superior oxygen reduction reaction (ORR) performance. Co1-SAC consists of a locally engineered single Co-N3C1 site on a N-doped microporous amorphous carbon support enveloped by a globally engineered highly conductive mesoporous graphitic carbon shell. Theoretical calculations reveal that Co-N3C1 exhibits near-Fermi electronic states distinct from those of Co-N2C2 and Co-N4, which facilitate both the electronic hybridization with O2 and the subsequent protonation of adsorbed O2* toward the formation of OOH*. Engineering Co-N3C1-SAC into a micro/mesoporous core–shell structure dramatically enhances the mass transport and electron transfer, which further boosts the ORR and Zn-air battery performance (slightly outperforming Pt/C). Our findings open an avenue toward engineering of the local and global environment of SACs for a wide range of efficient electrochemical conversions.
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