Catalytic Edges in One‐Dimensional Covalent Organic Frameworks for the Oxygen Reduction Reaction

催化作用 共价键 氧气 氧还原反应 还原(数学) 化学 氧化还原 材料科学 化学工程 光化学 无机化学 有机化学 数学 物理化学 工程类 几何学 电极 电化学
作者
Yumeng Chang,Chao Lin,Haifeng Wang,Xiaotong Wu,Luyao Zou,Jixin Shi,Qi Xiao,Qing Xu,Xiaopeng Li,Wei Luo
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
被引量:3
标识
DOI:10.1002/anie.202414075
摘要

Metal-free covalent organic frameworks (COFs) are employed in oxygen reduction reactions (ORR) because of their diverse structural units and controllable catalytic sites, and the edge sites have high catalytic activity than the basal sites. However, it is still challenge to modulate the edge sites in COFs, because the extended frameworks in two- or three-dimensional topologies resulted in limited edge parts. In this study, we have demonstrated the edge site modulation engineering based on one dimensional (1D) COFs to catalyze the ORR, which featured distinct edge groups-carbonyl, diaminopyrazine, phenylimidazole, and benzaldehyde imidazole units. The synthesized COFs have same ordered frameworks, similar pore structure, but had different electronic states of the carbons along the edge sites, which results in tailored catalytic properties. Notably, the COF functionalized with a phenylimidazole edge group exhibited superior catalytic performance compared to the other synthesized COFs. And the theoretical calculation further revealed the different edge sites had tunable binding ability of the intermediates OOH*, which contributed modulated activity. Our findings introduce a novel way for designing COFs optimized for ORR applications through molecular level control of edge sites.
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