Defective ZnIn2S4 Nanosheets for Visible-Light and Sacrificial-Agent-Free H2O2 Photosynthesis via O2/H2O Redox

化学 光合作用 氧化还原 人工光合作用 光化学 量子效率 催化作用 光系统II 吸附 量子产额 纳米技术 化学工程 光催化 无机化学 有机化学 光电子学 材料科学 荧光 物理 工程类 量子力学 生物化学
作者
Huiping Peng,Hongcen Yang,Jiajia Han,Xiaozhi Liu,Dong Su,Yang Tang,Shangheng Liu,Chih‐Wen Pao,Zhiwei Hu,Qiaobao Zhang,Yong Xu,Hongbo Geng,Xiaoqing Huang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (50): 27757-27766 被引量:104
标识
DOI:10.1021/jacs.3c10390
摘要

H2O2 photosynthesis has attracted great interest in harvesting and converting solar energy to chemical energy. Nevertheless, the high-efficiency process of H2O2 photosynthesis is driven by the low H2O2 productivity due to the recombination of photogenerated electron-hole pairs, especially in the absence of a sacrificial agent. In this work, we demonstrate that ultrathin ZnIn2S4 nanosheets with S vacancies (Sv-ZIS) can serve as highly efficient catalysts for H2O2 photosynthesis via O2/H2O redox. Mechanism studies confirm that Sv in ZIS can extend the lifetimes of photogenerated carriers and suppress their recombination, which triggers the O2 reduction and H2O oxidation to H2O2 through radical initiation. Theoretical calculations suggest that the formation of Sv can strongly change the coordination structure of ZIS, modulating the adsorption abilities to intermediates and avoiding the overoxidation of H2O to O2 during O2/H2O redox, synergistically promoting 2e- O2 reduction and 2e- H2O oxidation for ultrahigh H2O2 productivity. The optimal catalyst displays a H2O2 productivity of 1706.4 μmol g-1 h-1 under visible-light irradiation without a sacrificial agent, which is ∼29 times higher than that of pristine ZIS (59.4 μmol g-1 h-1) and even much higher than those of reported photocatalysts. Impressively, the apparent quantum efficiency is up to 9.9% at 420 nm, and the solar-to-chemical conversion efficiency reaches ∼0.81%, significantly higher than the value for natural synthetic plants (∼0.10%). This work provides a facile strategy to separate the photogenerated electron-hole pairs of ZIS for H2O2 photosynthesis, which may promote fundamental research on solar energy harvest and conversion.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
apocalypse完成签到 ,获得积分10
刚刚
guhao完成签到 ,获得积分10
1秒前
指导灰完成签到 ,获得积分10
1秒前
善良的火完成签到 ,获得积分10
12秒前
优雅夕阳完成签到 ,获得积分10
14秒前
Jasper应助光亮的自行车采纳,获得10
14秒前
miki完成签到,获得积分10
15秒前
量子星尘发布了新的文献求助10
16秒前
糖宝完成签到 ,获得积分10
23秒前
KX2024完成签到,获得积分10
26秒前
松松发布了新的文献求助20
29秒前
nusiew完成签到,获得积分10
29秒前
huiluowork完成签到 ,获得积分10
30秒前
陶醉的翠霜完成签到 ,获得积分10
30秒前
30秒前
冷静如松完成签到 ,获得积分10
37秒前
39秒前
浮云完成签到 ,获得积分10
40秒前
屈岂愈完成签到,获得积分10
41秒前
55秒前
Pupil完成签到,获得积分10
55秒前
偏偏意气用事完成签到,获得积分10
56秒前
安安完成签到,获得积分10
1分钟前
cttc完成签到,获得积分10
1分钟前
Chnimike完成签到 ,获得积分10
1分钟前
1分钟前
红茸茸羊完成签到 ,获得积分10
1分钟前
年轻千愁完成签到 ,获得积分10
1分钟前
liu完成签到,获得积分10
1分钟前
量子星尘发布了新的文献求助10
1分钟前
Wanyeweiyu完成签到,获得积分10
1分钟前
Fury完成签到 ,获得积分10
1分钟前
风中幻梦完成签到,获得积分10
1分钟前
bigpluto完成签到,获得积分10
1分钟前
1分钟前
是谁还没睡完成签到 ,获得积分10
1分钟前
盘尼西林发布了新的文献求助10
1分钟前
zzz完成签到 ,获得积分10
1分钟前
dktrrrr完成签到,获得积分10
1分钟前
科研通AI2S应助科研通管家采纳,获得10
1分钟前
高分求助中
【提示信息,请勿应助】关于scihub 10000
Les Mantodea de Guyane: Insecta, Polyneoptera [The Mantids of French Guiana] 3000
徐淮辽南地区新元古代叠层石及生物地层 3000
The Mother of All Tableaux: Order, Equivalence, and Geometry in the Large-scale Structure of Optimality Theory 3000
Handbook of Industrial Diamonds.Vol2 1100
Global Eyelash Assessment scale (GEA) 1000
Picture Books with Same-sex Parented Families: Unintentional Censorship 550
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 4038066
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3575779
关于积分的说明 11373801
捐赠科研通 3305584
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1819239
邀请新用户注册赠送积分活动 892655
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 815022