Defective ZnIn2S4 Nanosheets for Visible-Light and Sacrificial-Agent-Free H2O2 Photosynthesis via O2/H2O Redox

化学 光合作用 氧化还原 人工光合作用 光化学 量子效率 催化作用 光系统II 吸附 量子产额 纳米技术 化学工程 光催化 无机化学 有机化学 光电子学 材料科学 荧光 物理 工程类 量子力学 生物化学
作者
Huiping Peng,Hongcen Yang,Jiajia Han,Xiaozhi Liu,Dong Su,Yang Tang,Shangheng Liu,Chih‐Wen Pao,Zhiwei Hu,Qiaobao Zhang,Yong Xu,Hongbo Geng,Xiaoqing Huang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (50): 27757-27766 被引量:104
标识
DOI:10.1021/jacs.3c10390
摘要

H2O2 photosynthesis has attracted great interest in harvesting and converting solar energy to chemical energy. Nevertheless, the high-efficiency process of H2O2 photosynthesis is driven by the low H2O2 productivity due to the recombination of photogenerated electron-hole pairs, especially in the absence of a sacrificial agent. In this work, we demonstrate that ultrathin ZnIn2S4 nanosheets with S vacancies (Sv-ZIS) can serve as highly efficient catalysts for H2O2 photosynthesis via O2/H2O redox. Mechanism studies confirm that Sv in ZIS can extend the lifetimes of photogenerated carriers and suppress their recombination, which triggers the O2 reduction and H2O oxidation to H2O2 through radical initiation. Theoretical calculations suggest that the formation of Sv can strongly change the coordination structure of ZIS, modulating the adsorption abilities to intermediates and avoiding the overoxidation of H2O to O2 during O2/H2O redox, synergistically promoting 2e- O2 reduction and 2e- H2O oxidation for ultrahigh H2O2 productivity. The optimal catalyst displays a H2O2 productivity of 1706.4 μmol g-1 h-1 under visible-light irradiation without a sacrificial agent, which is ∼29 times higher than that of pristine ZIS (59.4 μmol g-1 h-1) and even much higher than those of reported photocatalysts. Impressively, the apparent quantum efficiency is up to 9.9% at 420 nm, and the solar-to-chemical conversion efficiency reaches ∼0.81%, significantly higher than the value for natural synthetic plants (∼0.10%). This work provides a facile strategy to separate the photogenerated electron-hole pairs of ZIS for H2O2 photosynthesis, which may promote fundamental research on solar energy harvest and conversion.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
lucky李发布了新的文献求助10
刚刚
科研通AI5应助momo采纳,获得10
刚刚
健康的涔发布了新的文献求助10
3秒前
6秒前
秋暝寒衣完成签到,获得积分10
8秒前
完美世界应助bfs采纳,获得10
9秒前
橘子sungua完成签到,获得积分10
10秒前
111完成签到,获得积分10
10秒前
12秒前
14秒前
15秒前
可乐加冰完成签到,获得积分10
15秒前
David驳回了Ant应助
15秒前
16秒前
17秒前
量子星尘发布了新的文献求助10
18秒前
思源应助果粒多采纳,获得10
18秒前
19秒前
好滴捏发布了新的文献求助10
20秒前
bfs发布了新的文献求助10
21秒前
WN发布了新的文献求助10
22秒前
22秒前
慕青应助小白采纳,获得10
23秒前
AAACharlie发布了新的文献求助10
23秒前
热情的达发布了新的文献求助10
23秒前
orixero应助lucky李采纳,获得10
24秒前
24秒前
momo发布了新的文献求助10
25秒前
25秒前
26秒前
guo完成签到,获得积分10
27秒前
可期完成签到,获得积分10
28秒前
29秒前
wsj发布了新的文献求助10
29秒前
果粒多发布了新的文献求助10
30秒前
科目三应助ylq采纳,获得30
31秒前
liupc2019发布了新的文献求助20
32秒前
张雯思发布了新的文献求助10
35秒前
希望天下0贩的0应助momo采纳,获得10
35秒前
36秒前
高分求助中
A new approach to the extrapolation of accelerated life test data 1000
ACSM’s Guidelines for Exercise Testing and Prescription, 12th edition 500
‘Unruly’ Children: Historical Fieldnotes and Learning Morality in a Taiwan Village (New Departures in Anthropology) 400
Indomethacinのヒトにおける経皮吸収 400
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
基于可调谐半导体激光吸收光谱技术泄漏气体检测系统的研究 350
Robot-supported joining of reinforcement textiles with one-sided sewing heads 320
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3989297
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3531418
关于积分的说明 11253893
捐赠科研通 3270097
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1804884
邀请新用户注册赠送积分活动 882087
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 809158