Synergistic Effect of the Surface Vacancy Defects for Promoting Photocatalytic Stability and Activity of ZnS Nanoparticles

光催化 空位缺陷 纳米颗粒 催化作用 材料科学 原子轨道 离子 带隙 化学物理 光化学 纳米技术 电子 化学 结晶学 光电子学 有机化学 物理 量子力学 生物化学
作者
Bin Xiao,Tianping Lv,Jianhong Zhao,Rong Qian,Hong Zhang,Haitang Wei,Jingcheng He,Jin Zhang,Yumin Zhang,Yong Peng,Qingju Liu
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:11 (21): 13255-13265 被引量:130
标识
DOI:10.1021/acscatal.1c03476
摘要

High activity, high stability, and low cost have always been the pursuit of photocatalyst design and development. Herein, a simple method is used to integrate abundant anion vacancies (VS) and cation vacancies (VZn) on the surface of ZnS (M–ZnS), deriving VS and VZn pairs (vacancy pairs), isolated Zn atoms (Zniso), and isolated S atoms (Siso). Abundant surface vacancy defects fully expose and activate the surface atoms, regulate the band structure, and significantly improve the separation of photogenerated carriers. M–ZnS is endowed with high activity, and the average hydrogen production rate of the optimal sample increases to 576.07 μmol·g–1·h–1 (λ > 400 nm). Theoretical simulations indicate that the activated Zn atoms are the dominant active sites via the formation of a Zn–OH bond with H2O. Especially, the strong interactions of electrons in atomic orbitals at vacancy pairs and the introduction of VZn are conducive to high stability. The optimal sample maintains an average hydrogen production rate of 6.59 mmol·g–1·h–1 (300 W Xe lamp) after nine cycles. Hence, this work deepens the understanding of vacancy defects and provides an idea for the design of a stable photocatalyst.
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