Bi4AO6Cl2 (A = Ba, Sr, Ca) with Double and Triple Fluorite Layers for Visible-Light Water Splitting.

化学 萤石 结晶学 分析化学(期刊) 可见光谱
作者
Chengchao Zhong,Daichi Kato,Kanta Ogawa,Cédric Tassel,Fujio Izumi,Hajime Suzuki,Shogo Kawaguchi,Takashi Saito,Akinori Saeki,Ryu Abe,Hiroshi Kageyama
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:60 (20): 15667-15674
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.1c02344
摘要

Layered oxyhalides containing double or triple fluorite layers are promising visible-light-responsive water-splitting photocatalysts with unique band structures. Herein, we report on the synthesis, structure, and photocatalytic property of Bi4BaO6Cl2 (I4/mmm) with alternating double (Bi2O2) and triple (Bi2BaO4) fluorite layers, which was extracted from the crystallographic database on the basis of Madelung potential calculations. Rietveld refinements from powder X-ray and neutron diffraction data revealed the presence of cationic disorder between Bi2O2 and Bi2BaO4 layers, leading to electrostatic stabilization. DFT calculations suggested that photogenerated electrons and holes flow through the double and triple layers, respectively, which may suppress electron-hole recombination. We expanded this double-triple system to include Bi4CaO6Cl2 and Bi4SrO6Cl2 with orthorhombic distortions and different degrees of cationic disorder, which allow band gap tuning. All the double-triple compounds Bi4AO6Cl2 showed stable water-splitting photocatalysis in the presence of a sacrificial reagent.
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