Fundamental Aspects of Enhancing Low-Temperature CO2 Splitting to CO on a Double La2NiFeO6 Perovskite

离解(化学) 钙钛矿(结构) 氧气 吸附 分子 水煤气变换反应 催化作用 材料科学 无机化学 物理化学 化学 结晶学 生物化学 有机化学
作者
Hyun Suk Lim,Yikyeom Kim,Dohyung Kang,Minbeom Lee,Ayeong Jo,Jae Wook Lee
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:11 (19): 12220-12231 被引量:36
标识
DOI:10.1021/acscatal.1c03398
摘要

This paper addresses the synergistic effect of binary Ni–Fe sites in double La2NiFeO6 perovskite on low-temperature CO2 conversion to CO in the reverse water–gas shift-chemical looping process. Experimental investigations and DFT calculations proved that, for the reduction of perovskite, the Ni-site facilitates the formation of surface oxygen vacancies and the adsorption of hydrogen with agile lattice oxygen mobility. Thus, incorporating Ni can improve the reducibility at low temperature. The Fe-site prevents strong adsorption of the CO2 molecules on the La-site to facilitate its direct dissociation into CO molecules, and thereby CO2 conversion increases with Fe loading. Consequently, La2NiFeO6 can satisfy both high reducibility and CO2 splitting activity by the synergy of binary Ni–Fe sites. It presents an average CO productivity of 2.14 mmol/gcat and a maximum CO production rate of 1.69 mmol/gcat·min at 700 °C, more than 4.7-fold and 10-fold higher than each single LaNiO3 and LaFeO3 perovskites, respectively.
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