Hollow NiSe Nanocrystals Heterogenized with Carbon Nanotubes for Efficient Electrocatalytic Methanol Upgrading to Boost Hydrogen Co‐Production

材料科学 甲醇 催化作用 碳纳米管 电催化剂 格式化 析氧 化学工程 X射线光电子能谱 电解 法拉第效率 制氢 纳米技术 电化学 电极 有机化学 物理化学 化学 工程类 电解质
作者
Bin Zhao,Jianwen Liu,Chenyu Xu,Renfei Feng,Peng‐Fei Sui,Lei Wang,Jiujun Zhang,Jing‐Li Luo,Xian‐Zhu Fu
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:31 (8) 被引量:140
标识
DOI:10.1002/adfm.202008812
摘要

Abstract Electro‐oxidative organic upgrading, as an ideal alternative to sluggish oxygen evolution reaction (OER) performance, can effectively decrease energy consumption to boost hydrogen evolution reaction (HER) performance. However, developing highly active electrocatalysts for long‐term durable organic upgrading with high selectivity at large and steady current density remains challenging. Herein, hollow NiSe nanocrystals heterogenized with carbon nanotubes (h‐NiSe/CNTs) are fabricated via a facile one‐pot approach. The highly dispersed h‐NiSe/CNTs 3D network can efficiently facilitate rapid mass/electron diffusion, thus achieving highly active and long‐term stable electrocatalysis for catalyzing methanol to value‐added formate at high and steady current density (≈345 mA cm −2 ) with high Faradaic efficiency (>95%). This reaction replaces sluggish OER performance to reduce the energy consumption for boosting H 2 generation by six times. The critical active species and methanol activation mechanism are systematically studied using X‐ray photoelectron spectroscopy, X‐ray absorption fine structure analysis, in situ Raman, and density functional theory calculations, indicating that the non‐ignorable SeO x collaborated with in situ formed NiOOH species can synergistically modulate the d band center to achieve an optimal adsorption for methanol selective oxidation and suppress the further oxidation to CO 2 , thus leading to active and stable electrolysis for producing value‐added formate with high selectivity and co‐generating H 2 with less energy consumption.
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