Utilizing Latent Multi‐Redox Activity of p‐Type Organic Cathode Materials toward High Energy Density Lithium‐Organic Batteries

电解质 材料科学 阴极 有机自由基电池 电极 化学工程 锂(药物) 电化学 纳米技术 氧化还原 化学 物理化学 医学 工程类 内分泌学 冶金
作者
Sechan Lee,Kyunam Lee,Kyojin Ku,Jihyun Hong,Soo Young Park,Ji Eon Kwon,Kisuk Kang
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:10 (32) 被引量:66
标识
DOI:10.1002/aenm.202001635
摘要

Abstract Organic electrode materials hold great potential due to their cost‐efficiency, eco‐friendliness, and possibly high theoretical capacity. Nevertheless, most organic cathode materials exhibit a trade‐off relationship between the specific capacity and the voltage, failing to deliver high energy density. Herein, it is shown that the trade‐off can be mitigated by utilizing the multi‐redox capability of p‐type electrodes, which can significantly increase the specific capacity within a high‐voltage region. The molecular structure of 5,10‐dihydro‐5,10‐dimethylphenazine is modified to yield a series of phenoxazine and phenothiazine derivatives with elevated redox potentials by substitutions. Subsequently, the feasibility of the multi‐redox capability is scrutinized for these high‐voltage p‐type organic cathodes, achieving one of the highest energy densities. It is revealed that the seemingly impractical second redox reaction is indeed dependent on the choice of the electrolyte and can be reversibly realized by tailoring the donor number and the salt concentration of the electrolyte, which places the voltage of the multi‐redox reaction within the electrochemical stability window. The results demonstrate that high‐energy‐density organic cathodes can be practically achieved by rational design of multi‐redox p‐type organic electrode materials and the compatibility consideration of the electrolyte, opening up a new avenue toward advanced organic rechargeable batteries.
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