Rational design of edges of covalent organic networks for catalyzing hydrogen peroxide production

催化作用 选择性 过氧化氢 活动站点 化学 共价键 合理设计 法拉第效率 密度泛函理论 组合化学 电化学 纳米技术 有机化学 材料科学 计算化学 电极 物理化学
作者
Shuai Yang,Qing‐Qing Cheng,Jianing Mao,Qing Xu,Yaojia Zhang,Yu Guo,Tingyuan Tan,Wei Luo,Hui Yang,Zheng Jiang
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:298: 120605-120605 被引量:39
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120605
摘要

Electrochemical synthesis of hydrogen peroxide is significant in energy systems, and many efforts have been made to develop highly selective and active carbon-based catalysts. However, it is still a challenge to control the local and density of active sites in carbons precisely. Herein, we demonstrate a novel tactic to construct catalysts with controllable density and location of active sites and well-defined active ability by edge-defect engineering of covalent organic networks (CONs). The optimized catalyst with dangling carbonyl group displays notable activity in catalyzing oxygen reduction reaction with a 2e– pathway, and a selectivity of above 99 %, with a faradaic efficiency of 93 %. Density functional theory calculations further reveal that the carbons next to carbonyl group on the edges enhance the binding ability of OOH*, which contributes to the high activity and selectivity. This work provides a general insight of designing H2O2 electrosynthesis catalysts through regulating the edge-defective properties of CONs.
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