Second harmonic generation study broadening mechanism of the electrochemical stability window for the super-concentrated LiNO3 aqueous electrolyte

电解质 水溶液 电极 电化学 二次谐波产生 化学 分析化学(期刊) 表面二次谐波产生 材料科学 光学 物理化学 激光器 物理 色谱法
作者
Ruipeng Bai,Yuan Lin,Yuan Guo,Zhen Zhang
出处
期刊:Journal of Chemical Physics [American Institute of Physics]
标识
DOI:10.1063/5.0093428
摘要

The interfacial structure of a super-concentration LiNO3 aqueous electrolyte was studied using non-resonant second harmonic generation (SHG) and heterodyne-detected SHG spectra. First, we investigated the electric double layer structure at the air/LiNO3 interface. As the concentration of LiNO3 increased, the SHG intensity first increased and then remained unchanged, while the SHG phase changed by about 5°. These results reveal that there was only a small amount of NO3- at the interface. The increase of the SHG intensity resulted from the thickening of the interfacial water molecular layer. In addition, we studied the broadening mechanism of the electrochemical stability window (ESW) for the super-concentrated LiNO3 aqueous electrolyte. During cyclic voltammetry scanning, the potential-dependent SHG curves of the Pt/LiNO3 interface verify that at the cathodic end of the ESW, as the concentration of LiNO3 increased, the orientation angle θ of Pt-H changed less and the number density Ns of Pt-H gradually decreased, which indicates the decrease of the number of adsorbed H atoms on the Pt electrode surface. Therefore, the decrease of the number of free water molecules on the Pt electrode surface resulted in an expanded ESW.
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