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C18-thiol modified Fe-MoSe2 nanosheets for efficient electrocatalytic nitrogen fixation

电催化剂 电化学 电解质 化学工程 催化作用 吸附 纳米片 电极 材料科学 产量(工程) 可逆氢电极 硫醇 无机化学 化学 纳米技术 有机化学 工作电极 复合材料 物理化学 工程类
作者
Ziyuan Xiu,Wei Feng,Xin Zhou,Xiaojun Han
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:474: 145828-145828 被引量:9
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.145828
摘要

Achieving high ammonia yield and Faraday efficiency is a long-sought-after goal in electrochemical N2 fixation. Yet, the competitive hydrogen evolution in nitrogen reduction process and the low local concentration of nitrogen on the working electrode still limited the electrocatalytic performance. In the present contribution, a Fe-MoSe2 nanosheet functioned with C18-thiol as a nano-hydrophobic surface was rationally constructed, which efficiently facilitated the three-phase contact of gas (N2), liquid (H2O electrolyte), and solid (electrocatalyst). The fabrication of modified hydrophobic surface not only overcame the mass transfer limitation of N2 and increased the local concentration of N2 molecules on the catalyst, but also reduced the proton contact with electrocatalyst to inhibit HER. The three-phase electrocatalytic system achieved a high NH3 yield of 34.75 μg h−1 mg−1 and outstanding Faraday efficiency of 23.31%. The adsorption and activation processes during NRR process were systematically investigated by the combination of experimental results and density function theory (DFT) simulations.
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