Uncovering the Dominant Role of an Extended Asymmetric Four-Coordinated Water Network in the Hydrogen Evolution Reaction

化学 化学物理 氢键 离子键合 离子液体 催化作用 分子动力学 地表水 光谱学 吸收(声学) 化学工程 分子 计算化学 离子 有机化学 工程类 环境工程 量子力学 声学 物理
作者
Shanshan Li,Lie Wu,Qixin Liu,Manyu Zhu,Zihao Li,Chen Wang,Xiue Jiang,Jinghong Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (49): 26711-26719 被引量:35
标识
DOI:10.1021/jacs.3c08333
摘要

In situ and accurate measurement of the structure and dynamics of interfacial water in the hydrogen evolution reaction (HER) is a well-known challenge because of the coupling of water among varied structures and its dual role as reactants and solvents. Further, the interference of bulk water and intricate interfacial interactions always hinders the probing of interfacial water. Surface-enhanced infrared absorption spectroscopy is extremely sensitive for the measurement of interfacial water; herein, we develop a nanoconfinement strategy by introducing nonaqueous ionic liquids to decouple and tailor the water structure in the electric double layer and further combined with molecular dynamics simulations, successfully gaining the correlation between isolated water, water clusters, and the water network with HER activity. Our results clearly disclosed that the potential-dependent asymmetric four-coordinated water network, whose connectivity could be regulated by hydrophilic and hydrophobic cations, was positively correlated with HER activity, which provided a pioneering guidance framework for revealing the function of water in catalysis, energy, and surface science.
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