Synergistic Modulation of Multiple Sites Boosts Anti‐Poisoning Hydrogen Electrooxidation Reaction with Ultrasmall (Pt0.9Rh0.1)3V Ternary Intermetallic Nanoparticles

金属间化合物 三元运算 密度泛函理论 吸附 拉曼光谱 纳米颗粒 化学 化学工程 催化作用 材料科学 纳米技术 物理化学 计算化学 有机化学 合金 工程类 计算机科学 程序设计语言 物理 光学
作者
Yu Hou,Tao Shen,Kan Hu,Xue Wang,Qing‐Na Zheng,Jia‐Bo Le,Jin‐Chao Dong,Jianfeng Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:63 (35)
标识
DOI:10.1002/anie.202402496
摘要

Abstract Promoting the hydrogen oxidation reaction (HOR) activity and poisoning tolerance of electrocatalysts is crucial for the large‐scale application of hydrogen‐oxygen fuel cell. However, it is severely hindered by the scaling relations among different intermediates. Herein, lattice‐contracted Pt−Rh in ultrasmall ternary L1 2 ‐(Pt 0.9 Rh 0.1 ) 3 V intermetallic nanoparticles (~2.2 nm) were fabricated to promote the HOR performances through an oxides self‐confined growth strategy. The prepared (Pt 0.9 Rh 0.1 ) 3 V displayed 5.5/3.7 times promotion in HOR mass/specific activity than Pt/C in pure H 2 and dramatically limited activity attenuation in 1000 ppm CO/H 2 mixture. In situ Raman spectra tracked the superior anti‐CO* capability as a result of compressive strained Pt, and the adsorption of oxygen‐containing species was promoted due to the dual‐functional effect. Further assisted by density functional theory calculations, both the adsorption of H* and CO* on (Pt 0.9 Rh 0.1 ) 3 V were reduced compared with that of Pt due to lattice contraction, while the adsorption of OH* was enhanced by introducing oxyphilic Rh sites. This work provides an effective tactic to stimulate the electrocatalytic performances by optimizing the adsorption of different intermediates severally.
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