Composition Engineering of Amorphous Nickel Boride Nanoarchitectures Enabling Highly Efficient Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide

电合成 材料科学 化学工程 无定形固体 过氧化氢 纳米技术 电化学 有机化学 冶金 化学 电极 物理化学 工程类
作者
Jie Wu,Meilin Hou,Ziliang Chen,Weiju Hao,Xuelei Pan,Hongyuan Yang,Wanglai Cen,Yang Liu,Hui Huang,Prashanth W. Menezes,Zhenhui Kang
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:34 (32) 被引量:80
标识
DOI:10.1002/adma.202202995
摘要

Developing advanced electrocatalysts with exceptional two electron (2e- ) selectivity, activity, and stability is crucial for driving the oxygen reduction reaction (ORR) to produce hydrogen peroxide (H2 O2 ). Herein, a composition engineering strategy is proposed to flexibly regulate the intrinsic activity of amorphous nickel boride nanoarchitectures for efficient 2e- ORR by oriented reduction of Ni2+ with different amounts of BH4- . Among borides, the amorphous NiB2 delivers the 2e- selectivity close to 99% at 0.4 V and over 93% in a wide potential range, together with a negligible activity decay under prolonged time. Notably, an ultrahigh H2 O2 production rate of 4.753 mol gcat-1 h-1 is achieved upon assembling NiB2 in the practical gas diffusion electrode. The combination of X-ray absorption and in situ Raman spectroscopy, as well as transient photovoltage measurements with density functional theory, unequivocally reveal that the atomic ratio between Ni and B induces the local electronic structure diversity, allowing optimization of the adsorption energy of Ni toward *OOH and reducing of the interfacial charge-transfer kinetics to preserve the OO bond.
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