Accelerated Synthesis and Discovery of Covalent Organic Framework Photocatalysts for Hydrogen Peroxide Production

光催化 过氧化氢 共价键 亚胺 催化作用 化学 结晶度 聚合物 共轭体系 酰胺 材料科学 组合化学 光化学 有机化学 结晶学
作者
Wei Zhao,Peiyao Yan,Boyu Li,Mounib Bahri,Lunjie Liu,Xiang Zhou,Rob Clowes,Nigel D. Browning,Yue Wu,John W. Ward,Andrew I. Cooper
标识
DOI:10.26434/chemrxiv-2022-8ssqx
摘要

A high-throughput sonochemical synthesis and testing strategy was developed to discover covalent organic frameworks (COFs) for photocatalysis. In total, 76 conjugated polymers were synthesized, including 60 crystalline COFs of which 18 were previously unreported. These COFs were then screened for photocatalytic hydrogen peroxide (H2O2) production using water and oxygen. One of these COFs, sonoCOF-F2, was found to be an excellent photocatalyst for photocatalytic H2O2 production even in the absence of sacrificial donors. However, after long-term photocatalytic tests (96 h), the imine sonoCOF-F2 transformed into an amide-linked COF with reduced crystallinity and loss of electronic conjugation, decreasing the photocatalytic activity. When benzyl alcohol was introduced to form a two-phase catalytic system, the photo-stability of sonoCOF-F2 was greatly enhanced, leading to stable H2O2 production for at least one week.
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