Copper-triggered delocalization of bismuth p-orbital favours high-throughput CO2 electroreduction

催化作用 离域电子 材料科学 电化学 氧化还原 催化循环 纳米技术 化学 电极 组合化学 化学物理 无机化学 物理化学 有机化学 冶金
作者
Bowen Liu,Ying Xie,Xiaolei Wang,Chang Gao,Zhimin Chen,Shaolin Mu,Huiyuan Meng,Zichen Song,Shichao Du,Zhiyu Ren
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier]
卷期号:301: 120781-120781 被引量:45
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120781
摘要

At present, formic acid with the high energy value is the promising product generated by the large-scale renewable electricity-driven CO2 conversion, yet challenges remain in the high-throughput and low-energy production accompanied by the considerable selectivity. Herein, in view of the contribution of electronic modulation to electrocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR) activity of catalysts, the thin BiCu-bimetallic film was designed and built on Cu foam (BiCu/CF) by coupling a facile hydrothermal reaction and an immediate electrochemical transformation. The theoretical evidences demonstrate that Bi p-orbital delocalization triggered by the close-contact metal Cu optimizes reaction pathway of CO2RR, and also favours the orbital hybridization between Bi atom and *OCHO intermediate to form more anti-bonding orbitals, resulting in stabilizing *OCHO intermediate and lowering the thermodynamic barrier of CO2RR. Meanwhile, the electron transferred from catalyst-sites to reaction species also accelerates during CO2RR. Integrating the improved intrinsic activity of Bi catalytic-sites and the superiority of Cu foam in exposing more active sites and the mechanical strength, the BiCu/CF electrode with optimal thickness can acquire satisfactory indicators for industrial application, yielding a record formate current density of 856 mA cm−2, higher than 85% Faradic efficiency, along with a remarkable stability, which outperforms state-of-the-art Bi-based catalysts. This study offers potential avenues of engineering orbital delocalization to rationally construct advanced CO2RR electrodes for the carbon-neutral cycle and utilization.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
pp完成签到,获得积分10
1秒前
liaomr完成签到 ,获得积分10
2秒前
酷酷菲音完成签到,获得积分10
2秒前
优雅的平安完成签到 ,获得积分10
3秒前
顺利萧完成签到,获得积分10
4秒前
5秒前
5秒前
6秒前
wnll完成签到,获得积分10
8秒前
科研佟完成签到 ,获得积分10
9秒前
这个名字就比原来的好听完成签到,获得积分10
10秒前
帅气的祥发布了新的文献求助10
10秒前
幸福蓝血发布了新的文献求助10
10秒前
13秒前
11完成签到,获得积分10
13秒前
14秒前
wnll发布了新的文献求助10
15秒前
骄傲慕尼黑完成签到,获得积分10
16秒前
16秒前
向雫完成签到 ,获得积分10
20秒前
奋斗冬萱完成签到,获得积分10
20秒前
耳机单蹦发布了新的文献求助10
20秒前
高大绝义发布了新的文献求助10
20秒前
song完成签到 ,获得积分10
20秒前
jessicaw完成签到,获得积分10
21秒前
TMOMOR发布了新的文献求助30
23秒前
lxz发布了新的文献求助10
24秒前
laihama完成签到,获得积分10
24秒前
Sunny完成签到,获得积分10
24秒前
李西瓜完成签到 ,获得积分10
25秒前
Orange应助小鱼采纳,获得10
29秒前
刘晓伟完成签到,获得积分10
32秒前
LingYun完成签到,获得积分10
33秒前
懵懂的飞机完成签到 ,获得积分10
34秒前
hikevin126完成签到,获得积分10
35秒前
POWER完成签到,获得积分10
35秒前
35秒前
37秒前
摆烂完成签到 ,获得积分10
37秒前
踏雪飞鸿完成签到,获得积分10
40秒前
高分求助中
The ACS Guide to Scholarly Communication 2500
Sustainability in Tides Chemistry 2000
Studien zur Ideengeschichte der Gesetzgebung 1000
TM 5-855-1(Fundamentals of protective design for conventional weapons) 1000
Threaded Harmony: A Sustainable Approach to Fashion 810
Pharmacogenomics: Applications to Patient Care, Third Edition 800
Gerard de Lairesse : an artist between stage and studio 500
热门求助领域 (近24小时)
化学 医学 生物 材料科学 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 基因 遗传学 催化作用 物理化学 免疫学 量子力学 细胞生物学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3081618
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2734490
关于积分的说明 7533077
捐赠科研通 2384041
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1264161
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 612567
版权声明 597584