2D Chiroptical Nanostructures for High‐Performance Photooxidants

手性(物理) 材料科学 催化作用 圆极化 极化(电化学) 光催化 纳米结构 密度泛函理论 等离子体子 对映体 纳米技术 单层 纳米尺度 组合化学 化学物理 光电子学 有机化学 计算化学 光学 物理 手征异常 物理化学 化学 量子力学 Nambu–Jona Lasinio模型 微带线 费米子
作者
Liguang Xu,Maozhong Sun,Ping Cheng,Rui Gao,Hui Wang,Wei Ma,Xinghua Shi,Chuanlai Xu,Hua Kuang
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:28 (18) 被引量:37
标识
DOI:10.1002/adfm.201707237
摘要

Abstract Modulation of the chirality of solid‐like nanoscale membranous structures used as selective photooxidants is an important goal of chemical and materials science. Here, the fabrication of a chiral plasmonic nanoparticle monolayer film which is a highly selective photooxidant under circularly polarized light (CPL) in the visible‐light region is reported. The chiroptical activity of the film can be controlled by altering the amount and stereochemistry of amino acids. The experiments disclose that this stable and reusable catalyst is active in the selective oxidation of glucose enantiomers and CPL of opposite polarization gives around 10.3‐fold increase in conversion rates. The results reveal that the handedness of polarized light dominates the catalytic activity of the chiral film. It is demonstrated that the specific chiral binding of the amino acid ligands and the local field enhancement in the light‐limited regime regulates the selective photocatalytic performance, as confirmed by first‐principles density functional theory and physical field simulations. With the catalyst's signature ability for chiral recognition and switching of handedness of polarized light, the discovery provides a foundation for designing and tailoring chiral inorganic photooxidants. This research also sets an example for the development of light–matter interactions and polarized optics.

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