Self-supported N-doped hierarchical Co3O4 electrocatalyst with abundant oxygen vacancies for acidic water oxidation

电催化剂 氧气 化学 析氧 过电位 X射线吸收精细结构 无机化学 化学工程 电化学 电极 有机化学 物理化学 光谱学 工程类 量子力学 物理
作者
Xiàn Yáng,Jun Cheng,Hao Li,Yang Xu,Weifeng Tu,Junhu Zhou
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:465: 142745-142745 被引量:43
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.142745
摘要

The development of low-cost, efficient and robust non-precious metal electrocatalysts for acidic oxygen evolution (OER) is a major challenge. A novel self-supported N-doped hierarchical Co3O4 (3D Co3O4/NC-250) electrocatalyst with abundant oxygen vacancies was prepared by a facile carbonization-oxidation process. XAFS and EPR results clarified that N doping regulated electronic state of central Co atom to generate abundant oxygen vacancies, which activated lattice oxygen in the water oxidation process. The key intermediate O*O was observed via in-situ ATR-FTIR, providing direct evidence for LOM mechanism on active oxygen vacancy sites. DFT calculations showed that LOM mechanism on oxygen vacancy sites was conducive to reduce adsorption free energy of oxygen-containing intermediates in limiting steps of acidic OER process. The as-prepared 3D Co3O4/NC-250 electrocatalyst exhibited ultra-high OER performance with a low overpotential of 225 mV at 10 mA cm−2 in acidic media. This study provided a new insight to rational design of efficient transition metal-based electrocatalysts for acidic OER.
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