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Spontaneous Reconstruction of Copper Active Sites during the Alkaline CORR: Degradation and Recovery of the Performance

化学 降级(电信) 催化作用 拉曼光谱 溶解 吸附 表面增强拉曼光谱 电解 反应中间体 化学工程 原位 无机化学 电极 有机化学 物理化学 电解质 拉曼散射 计算机科学 电信 物理 光学 工程类
作者
Qiliang Liu,Qike Jiang,Ling Li,Wenxing Yang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (6): 4242-4251 被引量:18
标识
DOI:10.1021/jacs.3c14129
摘要

Understanding the reconstruction of electrocatalysts under operational conditions is essential for studying their catalytic mechanisms and industrial applications. Herein, using spatiotemporally resolved Raman spectroscopy with CO as a probe molecule, we resolved the spontaneous reconstruction of Cu active sites during cathodic CO reduction reactions (CORRs). Quasi-in situ focused ion beam transmission electron microscopy (FIB-TEM) revealed that under prolonged electrolysis, the Cu surface can reconstruct to form nanometer-sized Cu particles with (111)/(100) facets and abundant grain boundaries, which strongly favor the formation of an inactive *CObridge binding site and deteriorate the CORR performance. A short period of anodic oxidation can efficiently remove these reconstructed nanoparticles by quick dissolution of Cu, thus providing an effective strategy to regenerate the Cu catalysts and recover their CORR performance. This study provides real-time in situ observations of Cu reconstruction and changes in the binding of key reaction intermediates, highlighting the decisive role of the local active site, rather than the macroscopic morphology, on adsorption of key reaction intermediates and thus CORR performance.
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