Integration of Metal Catalysis and Organocatalysis in a Metal Nanocluster with Anchored Proline

纳米团簇 化学 有机催化 催化作用 羟醛反应 金属 对映选择合成 对映体 组合化学 脯氨酸 对映体过量 立体化学 有机化学 氨基酸 生物化学
作者
Jiaqi Wang,Ruilin He,Wendi Liu,Qi-Yun Feng,Yan-E Zhang,Chunyu Liu,Jingxuan Ge,Quan‐Ming Wang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (22): 12255-12263 被引量:31
标识
DOI:10.1021/jacs.3c02567
摘要

Chiral metal nanoclusters have recently been attracting great attention. It is challenging to realize asymmetric catalysis via atomically precise metal nanoclusters. Herein, we report the synthesis and total structure determination of chiral clusters [Au7Ag8(dppf)3(l-/d-proline)6](BF4)2 (l-/d-Au7Ag8). Superatomic clusters l-/d-Au7Ag8 display intense and mirror-image Cotton effects in their CD spectra. Density functional theory (DFT) calculations were carried out to understand the correlation between electronic structures and the optical activity of the enantiomeric pair. Surprisingly, the incorporation of proline in a metal nanocluster can significantly promote the catalytic efficiency in asymmetric Aldol reactions. The increase of catalytic activity of Au7Ag8 in comparison with organocatalysis by proline is attributed to the cooperative effect of the metal core and prolines, showing the advantages of the integration of metal catalysis and organocatalysis in a metal nanocluster.
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