Improving the Hydrogen Oxidation Reaction Rate of Ru by Active Hydrogen in the Ultrathin Pd Interlayer

化学 催化作用 电化学 拉曼光谱 反应机理 金属 无机化学 氧化还原 原位 物理化学 电极 有机化学 物理 光学
作者
Xianmeng Song,Xia‐Guang Zhang,Yong-Liang Deng,Zi‐Ang Nan,Weishen Song,Yan-Jie Wang,Delun Chen,Qiaorong Jiang,Xi Jin,Yanping Zheng,Mingshu Chen,Zhaoxiong Xie,Jianfeng Li,Zhong‐Qun Tian,Feng Ru Fan
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (23): 12717-12725 被引量:42
标识
DOI:10.1021/jacs.3c02604
摘要

Enhancing the catalytic activity of Ru metal in the hydrogen oxidation reaction (HOR) potential range, improving the insufficient activity of Ru caused by its oxophilicity, is of great significance for reducing the cost of anion exchange membrane fuel cells (AEMFCs). Here, we use Ru grown on Au@Pd as a model system to understand the underlying mechanism for activity improvement by combining direct in situ surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) evidence of the catalytic reaction intermediate (OHad) with in situ X-ray diffraction (XRD), electrochemical characterization, as well as DFT calculations. The results showed that the Au@Pd@Ru nanocatalyst utilizes the hydrogen storage capacity of the Pd interlayer to "temporarily" store the activated hydrogen enriched at the interface, which spontaneously overflows at the "hydrogen-deficient interface" to react with OHad adsorbed on Ru. It is the essential reason for the enhanced catalytic activity of Ru at anodic potential. This work deepens our understanding of the HOR mechanism and provides new ideas for the rational design of advanced electrocatalysts.
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