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Degradation Pathways of Cobalt‐Free LiNiO 2 Cathode in Lithium Batteries

材料科学 降级(电信) 阴极 电解质 尖晶石 锂(药物) 氧化物 电极 化学工程 冶金 化学 内分泌学 物理化学 工程类 电信 医学 计算机科学
作者
Ruijun Pan,Eunmi Jo,Zehao Cui,Arumugam Manthiram
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:: 2211461-2211461 被引量:7
标识
DOI:10.1002/adfm.202211461
摘要

Electrode-electrolyte reactivity (EER) and particle cracking (PC) are considered two main causes of capacity fade in high-nickel layered oxide cathodes in lithium-based batteries. However, whether EER or PC is more critical remains debatable. Herein, the fundamental correlation between EER and PC is systematically investigated with LiNiO2 (LNO), the ultimate cobalt-free lithium layered oxide cathode. Specifically, EER is found more critical than secondary particle cracking (SPC) in determining the cycling stability of LNO; EER leads to primary particle cracking, but mitigates SPC due to the inhibition of H2-H3 phase transformation. Two surface degradation pathways are identified for cycled LNO under low and high EERs. A common blocking surface reconstruction layer (SRL) containing electrochemically-inactive Ni3O4 spinel and NiO rock-salt phases is formed on LNO in an electrolyte with a high EER; in contrast, an electrochemically-active SRL featuring regions of electron- and lithium-ion-conductive LiNi2O4 spinel phase is formed on LNO in an electrolyte with a low EER. These findings unveil the intrinsic degradation pathways of LNO cathode and are foreseen to provide new insights into the development of lithium-based batteries with a minimized EER and a maximized service life.
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