Manipulating Redox Kinetics of Sulfur Species Using Mott–Schottky Electrocatalysts for Advanced Lithium–Sulfur Batteries

多硫化物 氧化还原 硫黄 电解质 异质结 催化作用 电化学 材料科学 无机化学 化学工程 化学 电极 物理化学 光电子学 冶金 有机化学 工程类
作者
Yuanjian Li,Wenyu Wang,Bao Zhang,Lin Fu,Mintao Wan,Guocheng Li,Zhao Cai,Shuibin Tu,Xiangrui Duan,Zhi Wei Seh,Jianjun Jiang,Yongming Sun
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:21 (15): 6656-6663 被引量:188
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.1c02161
摘要

Lithium–sulfur (Li–S) batteries suffer from sluggish sulfur redox reactions under high-sulfur-loading and lean-electrolyte conditions. Herein, a typical Co@NC heterostructure composed of Co nanoparticles and a semiconductive N-doped carbon matrix is designed as a model Mott–Schottky catalyst to exert the electrocatalytic effect on sulfur electrochemistry. Theoretical and experimental results reveal the redistribution of charge and a built-in electric field at the Co@NC heterointerface, which are critical to lowering the energy barrier of polysulfide reduction and Li2S oxidation in the discharge and charge process, respectively. With Co@NC Mott–Schottky catalysts, the Li–S batteries display an ultrahigh capacity retention of 92.1% and a system-level gravimetric energy density of 307.8 Wh kg–1 under high S loading (10.73 mg cm–2) and lean electrolyte (E/S = 5.9 μL mgsulfur–1) conditions. The proposed Mott–Schottky heterostructure not only deepens the understanding of the electrocatalytic effect in Li–S chemistry but also inspires a rational catalyst design for advanced high-energy-density batteries.
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