MOF‐derived 1D/3D N‐doped porous carbon for spatially confined electrochemical CO2 reduction to adjustable syngas

合成气 电化学 还原(数学) 材料科学 多孔性 兴奋剂 化学工程 碳纤维 多孔介质 化学 电极 光电子学 物理化学 催化作用 复合材料 几何学 工程类 生物化学 复合数 数学
作者
Wei Zhang,Hui Li,Daming Feng,Chenglin Wu,Chenghua Sun,Baohua Jia,Xue Liu,Tianyi Ma
出处
期刊:Carbon energy [Wiley]
被引量:1
标识
DOI:10.1002/cey2.461
摘要

Abstract Electrochemical reduction of CO 2 to syngas (CO and H 2 ) offers an efficient way to mitigate carbon emissions and store intermittent renewable energy in chemicals. Herein, the hierarchical one‐dimensional/three‐dimensional nitrogen‐doped porous carbon (1D/3D NPC) is prepared by carbonizing the composite of Zn‐MOF‐74 crystals in situ grown on a commercial melamine sponge (MS), for electrochemical CO 2 reduction reaction (CO 2 RR). The 1D/3D NPC exhibits a high CO/H 2 ratio (5.06) and CO yield (31 mmol g −1 h −1 ) at −0.55 V, which are 13.7 times and 21.4 times those of 1D porous carbon (derived from Zn‐MOF‐74) and N‐doped carbon (carbonized by MS), respectively. This is attributed to the unique spatial environment of 1D/3D NPC, which increases the adsorption capacity of CO 2 and promotes electron transfer from the 3D N‐doped carbon framework to 1D carbon, improving the reaction kinetics of CO 2 RR. Experimental results and charge density difference plots indicate that the active site of CO 2 RR is the positively charged carbon atom adjacent to graphitic N on 1D carbon and the active site of HER is the pyridinic N on 1D carbon. The presence of pyridinic N and pyrrolic N reduces the number of electron transfer, decreasing the reaction kinetics and the activity of CO 2 RR. The CO/H 2 ratio is related to the distribution of N species and the specific surface area, which are determined by the degree of spatial confinement effect. The CO/H 2 ratios can be regulated by adjusting the carbonization temperature to adjust the degree of spatial confinement effect. Given the low cost of feedstock and easy strategy, 1D/3D NPC catalysts have great potential for industrial application.
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