Sulfur Mismatch Substitution in Layered Double Hydroxides as Efficient Oxygen Electrocatalysts for Flexible Zinc–Air Batteries

材料科学 层状双氢氧化物 电催化剂 双功能 析氧 硫黄 催化作用 石墨烯 电池(电) 无机化学 化学工程 冶金 电极 纳米技术 电化学 有机化学 氢氧化物 物理化学 化学 工程类 物理 功率(物理) 量子力学
作者
Xiaotong Han,Nannan Li,Jae Sung Baik,Peixun Xiong,Yingbo Kang,Qingyun Dou,Qing Liu,Jin Yong Lee,Chul Sung Kim,Ho Seok Park
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:33 (11) 被引量:53
标识
DOI:10.1002/adfm.202212233
摘要

Abstract Although layered double hydroxides (LDHs) are extensively investigated for oxygen electrocatalysis, their development is hampered by their limited active sites and sluggish reaction kinetics. Here, sulfur mismatch substitution of NiFe–LDH (S–LDH) is demonstrated, which are in‐situ deposited on nitrogen‐doped graphene (S–LDH/NG). This atomic‐level sulfur incorporation leads to the construction of the tailored topological microstructure and the modulated electronic structure for the improved catalytic activity and durability of bifunctional electrocatalysts. The combined computational and experimental results clarify that the electron transfer between the sulfur anion and Fe 3+ generates the high‐valence Fe 4+ species, while the mismatch substitution of the sulfur anion induces the metallic conductivity, an increased carrier density, and the reduced reaction barrier. Consequently, the as‐fabricated Zn–air battery achieves a high power density of 165 mW cm ‐2 , a large energy density of 772 Wh kg Zn ‐1 at 5 mA cm ‐2 , and long cycle stability for 120 h, demonstrating its real‐life operation.
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