Tuning the Local Environment of Pt Species at CNT@MO2–x (M = Sn and Ce) Heterointerfaces for Boosted Alkaline Hydrogen Evolution

过电位 化学 催化作用 双金属片 铂金 电催化剂 离解(化学) 氧化物 动力学 无机化学 吸附 化学工程 物理化学 电化学 有机化学 电极 工程类 物理 量子力学
作者
Changan Zhou,Kui Ma,Zechao Zhuang,Meiling Ran,Guoqiang Shu,Yan Wang,Lei Song,Lirong Zheng,Hairong Yue,Dingsheng Wang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (31): 21453-21465 被引量:1
标识
DOI:10.1021/jacs.4c04189
摘要

As the most promising hydrogen evolution reaction (HER) electrocatalysts, platinum (Pt)-based catalysts still struggle with sluggish kinetics and expensive costs in alkaline media. Herein, we accelerate the alkaline hydrogen evolution kinetics by optimizing the local environment of Pt species and metal oxide heterointerfaces. The well-dispersed PtRu bimetallic clusters with adjacent MO2–x (M = Sn and Ce) on carbon nanotubes (PtRu/CNT@MO2–x) are demonstrated to be a potential electrocatalyst for alkaline HER, exhibiting an overpotential of only 75 mV at 100 mA cm–2 in 1 M KOH. The excellent mass activity of 12.3 mA μg–1Pt+Ru and specific activity of 32.0 mA cm–2ECSA at an overpotential of 70 mV are 56 and 64 times higher than those of commercial Pt/C. Experimental and theoretical investigations reveal that the heterointerfaces between Pt clusters and MO2–x can simultaneously promote H2O adsorption and activation, while the modification with Ru further optimizes H adsorption and H2O dissociation energy barriers. Then, the matching kinetics between the accelerated elementary steps achieved superb hydrogen generation in alkaline media. This work provides new insight into catalytic local environment design to simultaneously optimize the elementary steps for obtaining ideal alkaline HER performance.
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