Boosting N2O Catalytic Decomposition by the Synergistic Effect of Multiple Elements in Cobalt-Based High-Entropy Oxides

催化作用 尖晶石 共沉淀 化学 分解 氧化物 一氧化二氮 氧气 密度泛函理论 热分解 化学工程 无机化学 材料科学 计算化学 有机化学 冶金 工程类
作者
Bingzhi Li,Xiaoxiao Duan,Ting Zhao,Ben Niu,Ganggang Li,Zeyu Zhao,Zhenwen Yang,Dongmei Liu,Fenglian Zhang,Jie Cheng,Zhengping Hao
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:58 (4): 2153-2161 被引量:11
标识
DOI:10.1021/acs.est.3c09741
摘要

Nitrous oxide (N2O) has a detrimental impact on the greenhouse effect, and its efficient catalytic decomposition at low temperatures remains challenging. Herein, the cobalt-based high-entropy oxide with a spinel-type structure (Co-HEO) is successfully fabricated via a facile coprecipitation method for N2O catalytic decomposition. The obtained Co-HEO catalyst displays more remarkable catalytic performance and higher thermal stability compared with single and binary Co-based oxides, as the temperature of 90% N2O decomposition (T90) is 356 °C. A series of characterization results reveal that the synergistic effect of multiple elements enhances the reducibility and augments oxygen vacancy in the high-entropy system, thus boosting the activity of the Co-HEO catalyst. Moreover, density functional theory (DFT) calculations and the temperature-programmed surface reaction (TPSR) with isotope labeling demonstrate that N2O decomposition on the Co-HEO catalyst follows the Langmuir–Hinshelwood (L-H) mechanism with the promotion of abundant oxygen vacancies. This work provides a fundamental understanding of the synergistic catalytic effect in N2O decomposition and paves the way for the novel environmental catalytic applications of HEO.
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