Selective Valorization of 5-Hydroxymethylfurfural to 2,5-Diformylfuran Using Atmospheric O2 and MAPbBr3 Perovskite under Visible Light

催化作用 钙钛矿(结构) 光催化 乙腈 化学 苯甲醛 溶剂 产量(工程) 光化学 分解 无机化学 选择性 化学工程 卤化物 材料科学 有机化学 工程类 冶金
作者
Mo Zhang,Zheng Li,Xing Xin,Junhao Zhang,Yeqin Feng,Hongjin Lv
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:10 (24): 14793-14800 被引量:119
标识
DOI:10.1021/acscatal.0c04330
摘要

Selective production of value-added platform chemicals from renewable biomass feedstocks and their derivatives has attracted tremendous attention with high potential in addressing global problems of energy and sustainability. In this work, a lead-halide perovskite (MAPbBr3, MA = methylammonium) is utilized as a photocatalyst for selective oxidation of 5-hydroxymethylfurfural (HMF) to 2,5-diformylfuran (DFF) using atmospheric O2 upon visible-light irradiation. Under minimally optimized conditions, the photocatalytic conversion of HMF in acetonitrile solvent reaches 100% with a DFF selectivity of over 90%, achieving an overall furanic carbon yield of over 96%. A detailed catalytic mechanism was proposed based on various spectroscopic and experimental results, revealing that the atmospheric O2, photogenerated electrons (e–), holes (h+), •O2–, and 1O2 species together play crucial roles in the effective and selective photo-oxidation of HMF to DFF. In addition, our present photocatalytic system is also applicable for photo-oxidation of benzyl alcohol with approximately 100% conversion and benzaldehyde selectivity, providing insights for future exploration of the present catalytic system.
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