Revealing operando surface defect–dependent electrocatalytic performance of Pt at the subparticle level

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作者
Yi Xiao,Zhichao Guo,Jing Cao,Ping Song,Bo Yang,Weilin Xu
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:121 (22)
标识
DOI:10.1073/pnas.2317205121
摘要

Understanding the operando defect–tuning performance of catalysts is critical to establish an accurate structure–activity relationship of a catalyst. Here, with the tool of single-molecule super-resolution fluorescence microscopy, by imaging intermediate CO formation/oxidation during the methanol oxidation reaction process on individual defective Pt nanotubes, we reveal that the fresh Pt ends with more defects are more active and anti-CO poisoning than fresh center areas with less defects, while such difference could be reversed after catalysis-induced step-by-step creation of more defects on the Pt surface. Further experimental results reveal an operando volcano relationship between the catalytic performance (activity and anti-CO ability) and the fine-tuned defect density. Systematic DFT calculations indicate that such an operando volcano relationship could be attributed to the defect-dependent transition state free energy and the accelerated surface reconstructing of defects or Pt-atom moving driven by the adsorption of the CO intermediate. These insights deepen our understanding to the operando defect–driven catalysis at single-molecule and subparticle level, which is able to help the design of highly efficient defect-based catalysts.
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