Atomically Dispersed Co-N/C Catalyst for Divergent Synthesis of Nitrogen-Containing Compounds from Alkenes

烯烃 化学 催化作用 氮丙啶 羟胺 表面改性 组合化学 催化循环 均相催化 双金属 有机合成 有机化学 光化学 戒指(化学) 物理化学
作者
Wenxuan Xue,Zhiwei Zhu,Sanxia Chen,Bo You,Conghui Tang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (7): 4142-4149 被引量:33
标识
DOI:10.1021/jacs.2c12344
摘要

Alkene functionalization with a single-atom catalyst (SAC) which merges homogeneous and heterogeneous catalysis is a fascinating route to obtain high-value-added molecules. However, C–N bond formation of alkene with SAC is still unexplored. Herein, a bimetal-organic framework-derived Co–N/C catalyst with an atomically dispersed cobalt center is reported to show good activity of chemoselective aziridination/oxyamination reactions from alkene and hydroxylamine, and late-stage functionalization of complex alkenes and diversified synthetic transformations of the aziridine product further expand the utility of this method. Moreover, this system proceeds without external oxidants and exhibits mild, atom-economic, and recyclable characters. Detailed spectroscopic characterizations and mechanistic studies revealed the structure of the catalytic center and possible intermediates involved in the mechanism cycle.
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