Rational Positioning of Metal Ions to Stabilize Open Tin Sites in Beta Zeolite for Catalytic Conversion of Sugars

催化作用 双金属片 沸石 化学 异构化 金属 甲醇 无机化学 X射线光电子能谱 水溶液中的金属离子 解吸 物理化学 吸附 化学工程 有机化学 工程类
作者
Pengyao Sun,Chong Liu,Haiyong Wang,Yuhe Liao,Xuning Li,Qiying Liu,Bert F. Sels,Chenguang Wang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (6): e202215737-e202215737 被引量:27
标识
DOI:10.1002/anie.202215737
摘要

Via hydrothermal synthesis of Sn-Al gels, mild dealumination and ion exchange, a bimetallic Sn-Ni-Beta catalyst was prepared which can convert glucose to methyl lactate (MLA) and methyl vinyl glycolate (MVG) in methanol at yields of 71.2 % and 10.2 %, respectively. Results from solid-state magic-angle spinning nuclear magnetic resonance, X-ray photoelectron spectroscopy, transmission electron microscopy, spectroscopic analysis, probe-temperature-programmed desorption, and density functional theory calculations conclusively reveal that the openness of the Sn sites, such as by the formation of [(SiO)3 -Sn-OH] entities, is governed by an adjacent metal cation such as Ni2+ , Co2+ , and Mn2+ . This relies on the low structure-defective pore channel, provided by the current synthesis scheme, and the specific silica hydroxyl anchor point is associated with the incorporation of Sn for additional and precise metal ion localization. The presence of metal cations significantly improved the catalytic performance of Sn-Ni-Beta for glucose isomerization and conversion to MLA of sugar compared with Sn-Beta.
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