A 3D Macroporous Carbon NiCu Single‐Atom Catalyst for High Current Density CO2 Electroreduction

材料科学 催化作用 碳纤维 Atom(片上系统) 电流密度 电流(流体) 化学工程 纳米技术 复合材料 热力学 有机化学 复合数 化学 物理 量子力学 计算机科学 工程类 嵌入式系统
作者
Guilong Lu,Xin Wang,Janis Timoshenko,Beatriz Roldán Cuenya,Guixia Zhao,Xiubing Huang,Wolfgang Schuhmann,Martin Muhler
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adfm.202419075
摘要

Abstract Transition metal and nitrogen co‐decorated carbon materials are promising platforms for CO 2 electroreduction. A hard‐template 2‐step pyrolysis method is proposed for the fabrication of highly dispersed Ni and Cu atomic active sites on a 3D macroporous carbon matrix. The pyrrolic N‐type Ni−N x sites serve as dominant active sites toward selective CO 2 electroreduction to CO. The incorporation of Cu alters the distribution of N species and simultaneously optimizes the electronic state and geometric structure of the Ni−N x moiety, thereby improving its adsorption and activation capacity for CO 2 . Moreover, the isolated Cu atomic sites enhance the resistance of corresponding gas‐diffusion electrodes against electrolyte flooding. The optimal catalyst 3D NiCu‐69 achieves nearly exclusive production of CO with a Faraday efficiency (FE CO ) of 98% at a current density of −700 mA cm −2 in a CO 2 ‐gas‐fed flow‐through electrolyzer and delivers a CO production rate of 1363 mol(m 2 s) −1 , which is exceeding most reported electrocatalysts. The FE CO remained as high as 94% after electrolyzing at a current density of −100 mA cm −2 for 22 h. 3D NiCu‐69 exhibits a favorable performance in both acidic and neutral conditions, with a high FE CO of ≈90.2% within the current density range of −100 to −500 mA cm −2 .
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