Bias distribution and regulation in photoelectrochemical overall water-splitting cells

分解水 分布(数学) 材料科学 数学 化学 数学分析 生物化学 光催化 催化作用
作者
Kun Dang,Siqin Liu,Lei Wu,Daojian Tang,Jianfeng Xue,Jiaming Wang,Hongwei Ji,Chuncheng Chen,Yuchao Zhang,Jincai Zhao
出处
期刊:National Science Review [Oxford University Press]
标识
DOI:10.1093/nsr/nwae053
摘要

Abstract The water oxidation half-reaction at anodes is always considered the rate-limiting step of overall water splitting (OWS), but the actual bias distribution between photoanodes and cathodes of photoelectrochemical (PEC) OWS cells has not been investigated systematically. In this work, we find that for PEC cells consisting of photoanodes (nickel-modified n-Si [Ni/n-Si] and α-Fe2O3) with low photovoltage (Vph < 1 V), a large portion of applied bias is exerted on the Pt cathode for satisfying the hydrogen evolution thermodynamics, showing a thermodynamics-controlled characteristic. In contrast, for photoanodes (TiO2 and BiVO4) with Vph > 1 V, the bias required for cathode activation can be significantly reduced, exhibiting a kinetics-controlled characteristic. Further investigations show that the bias distribution can be regulated by tuning the electrolyte pH and using alternative half-reaction couplings. Accordingly, a volcano plot is presented for the rational design of the overall reactions and unbiased PEC cells. Motivated by this, an unbiased PEC cell consisting of a simple Ni/n-Si photoanode and Pt cathode is assembled, delivering a photocurrent density of 5.3 ± 0.2 mA cm−2.
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