Second-Shell N Dopants Regulate Acidic O2 Reduction Pathways on Isolated Pt Sites

化学 掺杂剂 催化作用 电化学 选择性 拉曼光谱 Atom(片上系统) 铂金 无机化学 纳米技术 电极 物理化学 兴奋剂 有机化学 材料科学 计算机科学 光学 嵌入式系统 物理 光电子学
作者
Baoxin Ni,Peng Shen,Guiru Zhang,Jiajun Zhao,Honghe Ding,Yifan Ye,Zhouying Yue,Hui Yang,Hao Wei,Kun Jiang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
被引量:9
标识
DOI:10.1021/jacs.3c14186
摘要

Pt is a well-known benchmark catalyst in the acidic oxygen reduction reaction (ORR) that drives electrochemical O2-to-H2O conversion with maximum chemical energy-to-electricity efficiency. Once dispersing bulk Pt into isolated single atoms, however, the preferential ORR pathway remains a long-standing controversy due to their complex local coordination environment and diverse site density over substrates. Herein, using a set of carbon nanotube supported Pt–N–C single-atom catalysts, we demonstrate how the neighboring N dopants regulate the electronic structure of the Pt central atom and thus steer the ORR selectivity; that is, the O2-to-H2O2 conversion selectivity can be tailored from 10% to 85% at 0.3 V versus reversible hydrogen electrode. Moreover, via a comprehensive X-ray-radiated spectroscopy and shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy analysis coupled with theoretical modeling, we reveal that a dominant pyridinic- and pyrrolic-N coordination within the first shell of Pt–N–C motifs favors the 4e– ORR, whereas the introduction of a second-shell graphitic-N dopant weakens *OOH binding on neighboring Pt sites and gives rise to a dominant 2e– ORR. These findings underscore the importance of the chemical environment effect for steering the electrochemical performance of single-atom catalysts.
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