Photoinduced Charge Separation via the Double-Electron Transfer Mechanism in Nitrogen Vacancies g-C3N5/BiOBr for the Photoelectrochemical Nitrogen Reduction

材料科学 光电阴极 电子转移 氮气 异质结 氧化还原 电子 载流子 光催化 催化作用 光化学 纳米技术 光电子学 化学 物理 有机化学 冶金 量子力学 生物化学
作者
Mingxia Li,Qiujun Lu,Meiling Liu,Peng Yin,Cuiyan Wu,Haitao Li,Youyu Zhang,Shouzhuo Yao
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:12 (34): 38266-38274 被引量:119
标识
DOI:10.1021/acsami.0c11894
摘要

Due to the harsh reaction conditions, high energy consumption, and numerous carbon emissions of the traditional Haber-Bosch method, the fixation of nitrogen under environmentally friendly and milder conditions is of great importance. Recently, photoelectrochemical (PEC) strategies have attracted extensive attention, where the catalysts with the advantages of cost-effectiveness and improved efficiency are critical for the nitrogen reduction reaction (NRR). Herein, we synthesized nitrogen vacancies that contained g-C3N5 (NV-g-C3N5) and combined with BiOBr to construct the p-n heterostructure NV-g-C3N5/BiOBr, in which the double-electron transfer mechanism was constructed. In one side, the nitrogen vacancies store the electrons coming from the g-C3N5 and provide for the nitrogen activation when needed; in addition, NV-g-C3N5/BiOBr further separates photoinduced electrons and holes because of the matched "Z"-shaped energy band structure. The double-electron transfer mechanism effectively retards the recombination of charge carriers and ensures the support of high-quality electrons, which results in excellent PEC NRR performance without the addition of noble metals. Although yields and durability are insufficient, the described double-electron transfer mechanism manifests the potential of the non-noble metal material in the PEC NRR, providing a foundation for the design of a more affordable and efficient photocathode in nitrogen reduction.
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