Evidence for a Catalytic Strategy to Promote Nucleophile Activation in Metal-Dependent RNA-Cleaving Ribozymes and 8-17 DNAzyme

核酶 脱氧核酶 催化作用 亲核细胞 连接酶核酶 化学 核糖核酸 金属 组合化学 生物化学 有机化学 DNA 基因
作者
Abir Ganguly,Benjamin P. Weissman,Joseph A. Piccirilli,Darrin M. York
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:9 (12): 10612-10617 被引量:27
标识
DOI:10.1021/acscatal.9b02035
摘要

An unique catalytic strategy was recently reported for the glmS ribozyme [Bingaman et al., Nat. Chem. Biol. 2017, 13, 439−445] that involves promotion of productive hydrogen bonding of the O2′ nucleophile to facilitate its activation. We provide broad evidence of this strategy in the hammerhead, pistol, and VS ribozymes and 8-17 DNAzyme, enabled by a functionally important divalent metal ion that interacts with the scissile phosphate and disrupts nonproductive competitive hydrogen bonding with the O2′ nucleophile. This strategy, designated tertiary gamma (3°γ) catalysis, illustrates an additional role for divalent ions in ribozyme catalysis.
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