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Selective Hydrodeoxygenation of Aromatics to Cyclohexanols over Ru Single Atoms Supported on CeO2

环己醇 加氢脱氧 化学 催化作用 除氧 戒指(化学) 环己烷 有机化学 环己酮 键裂 Atom(片上系统) 光化学 药物化学 选择性 计算机科学 嵌入式系统
作者
Kaili Zhang,Qinglei Meng,Haihong Wu,Jiang Yan,Xuelei Mei,Pengfei An,Lirong Zheng,Jing Zhang,Mingyuan He,Buxing Han
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (45): 20834-20846 被引量:75
标识
DOI:10.1021/jacs.2c08992
摘要

Cyclohexanols are widely used chemicals, which are mainly produced by oxidation of fossil feedstocks. Selective hydrodeoxygenation of lignin derivatives has great potential for producing these chemicals but is challenging to obtain high yields. Here, we report that CeO2-supported Ru single-atom catalysts (SACs) enabled the hydrogenation of the benzene ring and catalyzed etheric C–O(R) bond cleavage without changing the C–O(H) bond, which could afford 99.9% yields of cyclohexanols. As far as we know, this is the first to report that SACs catalyze hydrogenation of the aromatic ring. The reaction mechanism was studied by control experiments and density functional theory calculations. In the catalysts, the Ru–O–Ce sites were formed and one Ru atom was coordinated with about four O atoms. These catalytic sites could realize both the hydrogenation and deoxygenation reactions efficiently, and thus desired cyclohexanols were generated. This work pioneers the single-atom catalysis in aromatic transformation and provides a novel route for synthesis of cyclohexanols.
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