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Smart Reversible Transformations between Chiral Superstructures of Copper Clusters for Optical and Chiroptical Switching

化学 磷光 光致发光 化学物理 对映体 光谱学 光开关 吸收(声学) 光电子学 结晶学 光化学 光学 有机化学 材料科学 物理 荧光 量子力学
作者
Zhen Han,Yubing Si,Xi‐Yan Dong,Jiahua Hu,Chong Zhang,Xuan-Hui Zhao,Jia‐Wang Yuan,Yan Wang,Shuang‐Quan Zang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (11): 6166-6176 被引量:47
标识
DOI:10.1021/jacs.2c12055
摘要

Superstructures made from nanoscale clusters with new collective properties are promising in high-tech applications; however, chiral superstructures remain elusive, and the limited intercluster coupling effect at room temperature hampers the tailoring of collective properties. Here, we show that from chiral monomeric copper clusters to two enantiomeric pairs of supercrystals with distinct phases, the absorption band edge red-shifts by over 1.3 eV, with photoluminescence and circularly polarized phosphorescence from visible (572 nm) to near-infrared (NIR, 858 nm). These supercrystals with high NIR quantum yields of up to 45% at room temperature are prototyped for night-vision imaging. In response to solvent and temperature stimuli, chiral supercrystal-to-supercrystal transformations occurred, concomitant with high-contrast optical/chiroptical switching. In situ single-crystal X-ray diffraction (SCXRD), steady-state and time-resolved optical spectroscopy, and response experiments combined with theoretical calculations demonstrate that distance-sensitive intercluster orbital interactions contribute to the exceptional collective optical responses. Such chiral supercrystals built from subnanoscale metal clusters with novel collective chiroptical responses would be useful in the fields of information storage and NIR optical devices.
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