亲爱的研友该休息了!由于当前在线用户较少,发布求助请尽量完整地填写文献信息,科研通机器人24小时在线,伴您度过漫漫科研夜!身体可是革命的本钱,早点休息,好梦!

Engineering the Lewis Acidity of Fe Single-Atom Sites via Atomic-Level Tuning of Spatial Coordination Configuration for Enhanced Oxygen Reduction

化学 氧原子 还原(数学) 氧气 Atom(片上系统) 原子氧 路易斯酸 氧还原 无机化学 物理化学 分子 有机化学 催化作用 电化学 嵌入式系统 几何学 计算机科学 数学 电极
作者
Qingyun Qu,Yu Mao,Shufang Ji,Jiangwen Liao,Juncai Dong,Ligang Wang,Qichen Wang,Liang Xiao,Zedong Zhang,Jiarui Yang,Haijing Li,Yongfang Zhou,Ziyun Wang,Geoffrey I. N. Waterhouse,Dingsheng Wang,Yadong Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
被引量:1
标识
DOI:10.1021/jacs.4c17444
摘要

Nitrogen-doped carbon-supported Fe catalysts (Fe-N-C) with Fe-N4 active sites hold great promise for the oxygen reduction reaction (ORR). However, fine-tuning the structure of Fe-N4 active sites to enhance their performance remains a grand challenge. Herein, we report an innovative design strategy to promote the ORR activity and kinetics of Fe-N4 sites by engineering their Lewis acidity, which is achieved by tuning the spatial Fe coordination geometry. Theoretical calculations indicated that Fe1-N4SO2 sites (with an axial –SO2 group bonded to Fe) offered favorable Lewis acidity for the ORR, leading to optimized adsorption energies for the key ORR intermediates. To implement this strategy, we developed a molecular-cage-encapsulated coordination strategy to synthesize a Fe single-atom site catalyst (SAC) with Fe1-N4SO2 sites. In agreement with theory, the Fe1-N4SO2/NC catalyst demonstrated outstanding ORR performance in both alkaline (E1/2 = 0.910 V in 0.1 M KOH) and acidic media (E1/2 = 0.772 V in 0.1 M HClO4), surpassing commercial Pt/C and traditional Fe SACs with Fe1-N4 sites or planar S-coordinated Fe1-N4-S sites. Moreover, this newly developed catalyst showed great application potential in quasi-solid-state Zn–air batteries, delivering superior performance across a wide temperature range.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
10秒前
14秒前
CATH完成签到 ,获得积分10
15秒前
19秒前
zhanghao发布了新的文献求助10
19秒前
Hillson完成签到,获得积分10
28秒前
糯糯完成签到 ,获得积分10
37秒前
58秒前
自由飞阳完成签到,获得积分10
1分钟前
小羡完成签到 ,获得积分10
1分钟前
滕皓轩完成签到 ,获得积分20
1分钟前
aDou完成签到 ,获得积分10
1分钟前
George完成签到,获得积分10
1分钟前
oscar发布了新的文献求助10
1分钟前
oscar完成签到,获得积分10
1分钟前
1分钟前
1分钟前
2分钟前
2分钟前
疯狂的自行车完成签到,获得积分20
3分钟前
Akim应助科研通管家采纳,获得10
3分钟前
我睡觉不会困12138完成签到 ,获得积分10
4分钟前
脑洞疼应助xiongdi521采纳,获得10
4分钟前
阿泽完成签到 ,获得积分10
4分钟前
疯狂的自行车关注了科研通微信公众号
4分钟前
kohu完成签到,获得积分10
4分钟前
4分钟前
kohu发布了新的文献求助10
4分钟前
5分钟前
正直的松鼠完成签到 ,获得积分10
5分钟前
核桃发布了新的文献求助10
6分钟前
Xw关闭了Xw文献求助
6分钟前
6分钟前
Xw关闭了Xw文献求助
6分钟前
6分钟前
Swear完成签到 ,获得积分10
6分钟前
勤恳冰淇淋完成签到 ,获得积分10
7分钟前
7分钟前
El发布了新的文献求助10
7分钟前
7分钟前
高分求助中
The Mother of All Tableaux: Order, Equivalence, and Geometry in the Large-scale Structure of Optimality Theory 3000
A new approach to the extrapolation of accelerated life test data 1000
ACSM’s Guidelines for Exercise Testing and Prescription, 12th edition 500
Indomethacinのヒトにおける経皮吸収 400
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
基于可调谐半导体激光吸收光谱技术泄漏气体检测系统的研究 350
Robot-supported joining of reinforcement textiles with one-sided sewing heads 320
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3990075
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3532108
关于积分的说明 11256369
捐赠科研通 3271016
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1805171
邀请新用户注册赠送积分活动 882270
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 809228