Ruthenium(II) Complexes of Carboxylated Terpyridines and Dipyrazinylpyridines

化学 三吡啶 同音 密度泛函理论 电化学 结晶学 晶体结构 亚苯基 分子线 计算化学 物理化学 分子 有机化学 聚合物 催化作用 金属 电极
作者
Arta Stublla,Pierre Potvin
出处
期刊:European Journal of Inorganic Chemistry [Wiley]
卷期号:2010 (19): 3040-3050 被引量:34
标识
DOI:10.1002/ejic.201000122
摘要

Abstract One‐pot preparations of carboxylated 2,2′;6′,2″‐terpyridine and 2,6‐dipyrazin‐2‐ylpyridine ligands are reported in free acid and ester forms, as well as their transformations to homoleptic Ru II complexes in very good yields. Density functional theory calculations of their geometry‐optimized structures enabled their comparison with crystal structures; although the gross features of the crystal structures were reproduced, they showed much variability and distortion. The spectroscopic and electrochemical properties were analyzed from the point of view of their geometry‐optimized structures, molecular orbital characteristics and electronic transitions, specifically to assess the effects of carboxylation and of inserting a phenylene spacer between the tridentate portion and the carboxyl group. The dipyrazinylpyridine complexes had HOMO levels stabilized by approximately 1 eV relative to the terpyridine analogues, and showed positive‐shifted electrochemical potentials and redshifted electronic absorptions. Phenylene spacers were found to act as electron‐donating groups, and the lowest‐energy UV/Vis transitions showed intraligand character.
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