Synthesis and Characterization of Ru Cubic Nanocages with a Face-Centered Cubic Structure by Templating with Pd Nanocubes

纳米笼 立方晶系 催化作用 氨生产 材料科学 晶体结构 化学工程 纳米技术 结晶学 纳米晶 化学 有机化学 工程类
作者
Ming Zhao,Legna Figueroa‐Cosme,Ahmed O. Elnabawy,Madeline Vara,Xuan Yang,Luke T. Roling,Miaofang Chi,Manos Mavrikakis,Younan Xia
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:16 (8): 5310-5317 被引量:116
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.6b02795
摘要

Nanocages have received considerable attention in recent years for catalytic applications owing to their high utilization efficiency of atoms and well-defined facets. Here we report, for the first time, the synthesis of Ru cubic nanocages with ultrathin walls, in which the atoms are crystallized in a face-centered cubic (fcc) rather than hexagonal close-packed (hcp) structure. The key to the success of this synthesis is to ensure layer-by-layer deposition of Ru atoms on the surface of Pd cubic seeds by controlling the reaction temperature and the injection rate of a Ru(III) precursor. By selectively etching away the Pd from the Pd@Ru core-shell nanocubes, we obtain Ru nanocages with an average wall thickness of 1.1 nm or about six atomic layers. Most importantly, the Ru nanocages adopt an fcc crystal structure rather than the hcp structure observed in bulk Ru. The synthesis has been successfully applied to Pd cubic seeds with different edge lengths in the range of 6-18 nm, with smaller seeds being more favorable for the formation of Ru shells with a flat, smooth surface due to shorter distance for the surface diffusion of the Ru adatoms. Self-consistent density functional theory calculations indicate that these unique fcc-structured Ru nanocages might possess promising catalytic properties for ammonia synthesis compared to hcp Ru(0001), on the basis of strengthened binding of atomic N and substantially reduced activation energies for N2 dissociation, which is the rate-determining step for ammonia synthesis on hcp Ru catalysts.
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