H2O2-Mediated Oxidation of Zero-Valent Silver and Resultant Interactions among Silver Nanoparticles, Silver Ions, and Reactive Oxygen Species

化学 歧化 反应性(心理学) 银纳米粒子 氧气 无机化学 基础(拓扑) 核化学 超氧化物 氧化还原 离子 纳米颗粒 催化作用 纳米技术 有机化学 材料科学 病理 数学分析 替代医学 医学 数学
作者
Di He,Shikha Garg,T. David Waite
出处
期刊:Langmuir [American Chemical Society]
卷期号:28 (27): 10266-10275 被引量:153
标识
DOI:10.1021/la300929g
摘要

The H(2)O(2)-mediated oxidation of silver nanoparticles (AgNPs) over a range of pH (3.0-14.0) is investigated here, and an electron charging-discharging model capable of describing the experimental results obtained is developed. AgNPs initially react with H(2)O(2) to form Ag(+) and superoxide, with these products subsequently reacting to reform AgNPs (in-situ-formed AgNPs) via an electron charging-discharging mechanism. Our experimental results show that the AgNP reactivity toward H(2)O(2) varies significantly with pH, with the variation at high pH (>10) due particularly to the differences in the reactivity of H(2)O(2) and its conjugate base HO(2)(-) with AgNPs whereas at lower pH (3-10) the pH dependence of H(2)O(2) decay is accounted for, at least in part, by the pH dependence of the rate of superoxide disproportionation. Our results further demonstrate that the in-situ-formed AgNPs resulting from the superoxide-mediated reduction of Ag(+) have a different size and reactivity compared to those of the citrate-stabilized particles initially present. The turnover frequency for AgNPs varies significantly with pH and is as high as 1776.0 min(-1) at pH 11.0, reducing to 144.2 min(-1) at pH 10.0 and 3.2 min(-1) at pH 3.0.
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