Computational Predictions and Experimental Validation of Alkane Oxidative Dehydrogenation by Fe2M MOF Nodes

脱氢 烷烃 催化作用 密度泛函理论 化学 氧化态 反应性(心理学) 金属有机骨架 活化能 多相催化 过渡金属 结合能 金属 光化学 氧气 物理化学 计算化学 有机化学 物理 医学 替代医学 病理 吸附 核物理学
作者
Melissa Barona,Sol Ahn,William Morris,William Hoover,Justin M. Notestein,Omar K. Farha,Randall Q. Snurr
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:10 (2): 1460-1469 被引量:62
标识
DOI:10.1021/acscatal.9b03932
摘要

The modular structure of metal–organic frameworks (MOFs) makes them promising platforms for catalyst design and for elucidating structure/performance relationships in catalysis. In this work, we systematically varied the composition of the metal nodes (Fe2M) of the MOF PCN-250 and used density functional theory (DFT) to identify promising catalysts for light alkane C–H bond activation. Oxidative dehydrogenation (ODH) of alkanes was studied using N2O as the oxidant to understand the reactivity of the oxocentered Fe2M nodes found in PCN-250, where the Fe ions are in the +3 oxidation state and M is a metal with the oxidation state of +2. We show that the N2O activation barrier is positively correlated with the oxygen-binding energy at the metal center, and the C–H activation barrier is negatively correlated with this same quantity. For clusters containing early transition metals, oxygen binds strongly, facilitating N2O activation but hindering C–H activation. To validate the DFT predictions, we synthesized and tested PCN-250(Fe2M) with M = Mn, Fe, Co, and Ni and found that PCN-250(Fe2Mn) and PCN-250(Fe3) are more active than PCN-250(Fe2Co) and PCN-250(Fe2Ni) in agreement with the DFT predictions, demonstrating the power of DFT calculations to predict and identify promising MOF catalysts for alkane C–H bond activation in advance of experiments.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
刚刚
顾矜应助刘林美采纳,获得10
1秒前
2秒前
5秒前
7秒前
院愿完成签到 ,获得积分10
8秒前
充电宝应助Accepted采纳,获得10
8秒前
DDT完成签到,获得积分10
8秒前
J.完成签到,获得积分10
10秒前
11秒前
14秒前
J.发布了新的文献求助20
15秒前
18秒前
20秒前
ultramix发布了新的文献求助10
20秒前
20秒前
21秒前
CodeCraft应助Sherry采纳,获得10
22秒前
猪猪hero应助虚拟的怀绿采纳,获得10
23秒前
24秒前
今后应助陈苗采纳,获得10
25秒前
25秒前
张雯思发布了新的文献求助10
25秒前
NovaZ发布了新的文献求助10
25秒前
研友_Z7gWlZ发布了新的文献求助10
26秒前
无敌W完成签到,获得积分10
28秒前
28秒前
30秒前
李健的粉丝团团长应助KKK采纳,获得10
30秒前
猪猪hero应助博修采纳,获得10
31秒前
001az发布了新的文献求助10
33秒前
33秒前
Wd发布了新的文献求助20
34秒前
35秒前
35秒前
35秒前
36秒前
38秒前
39秒前
39秒前
高分求助中
A new approach to the extrapolation of accelerated life test data 1000
ACSM’s Guidelines for Exercise Testing and Prescription, 12th edition 500
‘Unruly’ Children: Historical Fieldnotes and Learning Morality in a Taiwan Village (New Departures in Anthropology) 400
Indomethacinのヒトにおける経皮吸収 400
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
基于可调谐半导体激光吸收光谱技术泄漏气体检测系统的研究 350
Robot-supported joining of reinforcement textiles with one-sided sewing heads 320
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3989660
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3531826
关于积分的说明 11255082
捐赠科研通 3270447
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1804981
邀请新用户注册赠送积分活动 882136
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 809176