Atomically Dispersed Fe–N3C Sites Induce Asymmetric Electron Structures to Afford Superior Oxygen Reduction Activity

电催化剂 材料科学 电化学 Atom(片上系统) 离域电子 杂原子 吸附 结晶学 化学 计算化学 物理化学 电极 戒指(化学) 计算机科学 嵌入式系统 有机化学
作者
Miaomiao Tong,Peng Yu,Ying Xie,Lei Wang,Ying Wang,Honggang Fu
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:18 (22) 被引量:38
标识
DOI:10.1002/smll.202201255
摘要

Introducing heteroatoms into atomically dispersed Fe-N4 sites with symmetric electron distribution can adjust the imperfect oxygenated adsorption-activation and promote oxygen reduction reaction (ORR) activity. However, the relevant design synthesis and deeply understanding the electrocatalytic mechanism of such an asymmetric structure by introducing Fe-C coordination remains challenging. Herein, the structural stability of Fe-Nx Cy (x = 0 ≈ 4, y = 4-x) is first theoretically predicted and indicates that the energy of Fe-N4 in the two most stable structures is greater than that of Fe-N3 C. Subsequently, Fe-N4 and Fe-N3 C configurations are controlled synthesized by adjusting pyrolytic temperature. The Fe-N3 C-based electrocatalyst displays a boosted ORR activity with a half-wave potential of 0.91 V and superior long-term stability, outperforming Fe-N4 , Pt/C, and state-of-the-art noble metal-free electrocatalysts. Density functional theory calculations unveil that Fe-N3 C is much more favorable for electron delocalization than Fe-N4 . Furthermore, the residual Zn atom derived from ZIF-8 would give its d-orbit electron to the Fe atom, so the synergy between Fe-N3 C and Zn-N4 makes an enhanced ORR activity.
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