Iridium Single Atoms Coupling with Oxygen Vacancies Boosts Oxygen Evolution Reaction in Acid Media

过电位 化学 析氧 电催化剂 催化作用 密度泛函理论 氧气 无机化学 物理化学 电化学 计算化学 电极 有机化学
作者
Jie Yin,Jing Jin,Min Lu,Bolong Huang,Hong Zhang,Yong Peng,Pinxian Xi,Chun‐Hua Yan
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:142 (43): 18378-18386 被引量:441
标识
DOI:10.1021/jacs.0c05050
摘要

Simultaneous realization of improved activity, enhanced stability, and reduced cost remains a desirable yet challenging goal in the search of electrocatalysis oxygen evolution reaction (OER) in acid. Herein, we report a novel strategy to prepare iridium single-atoms (Ir-SAs) on ultrathin NiCo2O4 porous nanosheets (Ir–NiCo2O4 NSs) by the co-electrodeposition method. The surface-exposed Ir-SAs couplings with oxygen vacancies (VO) exhibit boosting the catalysts OER activity and stability in acid media. They display superior OER performance with an ultralow overpotential of 240 mV at j = 10 mA cm–2 and long-term stability of 70 h in acid media. The TOFs of 1.13 and 6.70 s–1 at an overpotential of 300 and 370 mV also confirm their remarkable performance. Density functional theory (DFT) calculations reveal that the prominent OER performance arises from the surface electronic exchange-and-transfer activities contributed by atomic Ir incorporation on the intrinsic VO existed NiCo2O4 surface. The atomic Ir sites substantially elevate the electronic activity of surface lower coordinated Co sites nearby VO, which facilitate the surface electronic exchange-and-transfer capabilities. With this trend, the preferred H2O activation and stabilized *O have been reached toward competitively lower overpotential. This is a generalized key for optimally boosting OER performance.
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