On the Role of Sulfur for the Selective Electrochemical Reduction of CO2 to Formate on CuSx Catalysts

格式化 催化作用 法拉第效率 可逆氢电极 电化学 材料科学 选择性 无机化学 硫黄 吸附 拉曼光谱 密度泛函理论 掺杂剂 光化学 化学工程 电极 物理化学 化学 兴奋剂 有机化学 工作电极 计算化学 冶金 光电子学 物理 光学 工程类
作者
Yilin Deng,Yun Huang,Dan Ren,Albertus D. Handoko,Zhi Wei Seh,Pussana Hirunsit,Boon Siang Yeo
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:10 (34): 28572-28581 被引量:193
标识
DOI:10.1021/acsami.8b08428
摘要

The efficient electroreduction of CO2 has received significant attention as it is one of the crucial means to develop a closed-loop anthropogenic carbon cycle. Here, we describe the mechanistic workings of an electrochemically deposited CuS x catalyst that can reduce CO2 to formate with a Faradaic efficiency (FEHCOO-) of 75% and geometric current density ( jHCOO-) of -9.0 mA/cm2 at -0.9 V versus the reversible hydrogen electrode. At this potential, the formation of other CO2 reduction products such as hydrocarbons and CO was notably suppressed (total FE < 4%). The formate intermediate (HCOO*) was identified by operando Raman spectroscopy with isotopic labeling. A combination of electrochemical and materials characterization techniques revealed that the high selectivity toward formate production can be attributed to the effect of S dopants on the Cu catalyst, rather than surface morphology. Density functional theory calculations showed that the presence of sulfur weakens the HCOO* and *COOH adsorption energies, such that the formation of *COOH toward CO is suppressed, while the formation of HCOO* toward formate is favored.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
BIESHUOHUA完成签到,获得积分10
1秒前
1秒前
希望天下0贩的0应助紫紫采纳,获得10
1秒前
量子星尘发布了新的文献求助10
3秒前
活泼稀发布了新的文献求助10
4秒前
斯文钢笔完成签到 ,获得积分10
4秒前
4秒前
Ava应助Chen二月三石采纳,获得10
5秒前
5秒前
英姑应助meng采纳,获得10
6秒前
冷艳芯完成签到,获得积分20
6秒前
聪慧小霜应助诸天蓉采纳,获得10
6秒前
科研开门完成签到,获得积分10
7秒前
7秒前
BIESHUOHUA发布了新的文献求助10
7秒前
啦啦啦完成签到,获得积分10
9秒前
zhangheng发布了新的文献求助10
10秒前
11秒前
13秒前
顾矜应助yanyifan采纳,获得10
13秒前
pipi发布了新的文献求助10
13秒前
13秒前
淡定从凝发布了新的文献求助10
13秒前
Good_小鬼完成签到,获得积分10
14秒前
风清扬发布了新的文献求助10
14秒前
Cecilia完成签到,获得积分10
14秒前
14秒前
wangnn完成签到,获得积分10
15秒前
15秒前
16秒前
zjq4302发布了新的文献求助10
16秒前
李爱国应助BLUU采纳,获得10
17秒前
SciGPT应助小郭子采纳,获得10
17秒前
木木发布了新的文献求助10
17秒前
简简单单完成签到,获得积分10
17秒前
18秒前
打打应助冷酷的格尔曼采纳,获得10
18秒前
18秒前
19秒前
20秒前
高分求助中
Picture Books with Same-sex Parented Families: Unintentional Censorship 700
ACSM’s Guidelines for Exercise Testing and Prescription, 12th edition 500
Nucleophilic substitution in azasydnone-modified dinitroanisoles 500
不知道标题是什么 500
Indomethacinのヒトにおける経皮吸収 400
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
Effective Learning and Mental Wellbeing 300
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3975250
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3519625
关于积分的说明 11199055
捐赠科研通 3255962
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1798001
邀请新用户注册赠送积分活动 877358
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 806298