Reversible Transformation and Distribution Determination of Diverse Pt Single-Atom Species

化学 反应性(心理学) Atom(片上系统) 转化(遗传学) 协调数 拉曼光谱 金属 结晶学 离子 生物化学 有机化学 医学 基因 光学 物理 病理 嵌入式系统 计算机科学 替代医学
作者
Chuanmin Ding,Qingqing Gu,Li‐Juan Yu,Shaocheng Zhang,Yafeng Zhang,Zili Ma,Yuanyuan Meng,Hengxuan Zhang,Tao Wang,Junwen Wang,Lichao Ma,Gang-Sen Li,Bing Yang,Tao Zhang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (4): 2523-2531 被引量:17
标识
DOI:10.1021/jacs.2c12106
摘要

In single-atom catalysts (SACs), the complexity of the support anchoring sites creates a vast diversity of single-atom species with varied coordination environments. To date, the quantitative distribution of these diverse single-atom species in a given SAC has remained elusive. Recently, CeO2-supported metal SACs have been extensively studied by modulating their local environments via numerous synthetic strategies. However, owing to the absence of a quantitative description, unraveling the site-specific reactivity and regulating their transformation remain challenging. Here, we show that two distinct Pt/CeO2 SACs can be reversibly generated by oxidative and nonoxidative dispersions, which contain varied Pt1On-Ceδ+ single-atom species despite similar Pt charge states and coordination numbers. By means of Raman spectroscopy and computational studies, we semiquantitatively reveal the distribution of diverse Pt1On-Ceδ+ species in each specific SACs. Remarkably, the minority species of Pt1O4-Ce3+-Ov accounting for only 14.2% affords the highest site-specific reactivity for low-temperature CO oxidation among the other abundant counterparts, i.e., Pt1O4-Ce4+ and Pt1O6-Ce4+. The second nearest oxygen vacancy (Ov) not only acts synergistically with the nearby active metal sites to lower the reaction barrier but also facilitates the dynamic transformation from six-coordinated to four-coordinated sites during cyclic nonoxidative and oxidative dispersions. This work elucidates the quantitative distribution and dynamic transformation of varied single-atom species in a given SAC, offering a more intrinsic descriptor and quantitative measure to depict the inhomogeneity of SACs.
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