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Titania‐Supported Cu‐Single‐Atom Catalyst for Electrochemical Reduction of Acetylene to Ethylene at Low‐Concentrations with Suppressed Hydrogen Evolution

乙炔 乙烯 材料科学 催化作用 电化学 光化学 选择性 无机化学 锐钛矿 化学工程 电极 有机化学 化学 光催化 物理化学 工程类
作者
Zeping Wang,Lu Shang,Hongzhou Yang,Yunxuan Zhao,Geoffrey I. N. Waterhouse,Dong Li,Run Shi,Tierui Zhang
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:35 (42): e2303818-e2303818 被引量:55
标识
DOI:10.1002/adma.202303818
摘要

Abstract Electrochemical acetylene reduction (EAR) is a promising strategy for removing acetylene from ethylene‐rich gas streams. However, suppressing the undesirable hydrogen evolution is vital for practical applications in acetylene‐insufficient conditions. Herein, Cu single atoms are immobilized on anatase TiO 2 nanoplates (Cu‐SA/TiO 2 ) for electrochemical acetylene reduction, achieving an ethylene selectivity of ≈97% with a 5 vol% acetylene gas feed (Ar balance). At the optimal Cu‐single‐atom loading, Cu‐SA/TiO 2 is able to effectively suppress HER and ethylene over‐hydrogenation even when using dilute acetylene (0.5 vol%) or ethylene‐rich gas feeds, delivering a 99.8% acetylene conversion, providing a turnover frequency of 8.9 × 10 −2 s −1 , which is superior to other EAR catalysts reported to date. Theoretical calculations show that the Cu single atoms and the TiO 2 support acted cooperatively to promote charge transfer to adsorbed acetylene molecules, whilst also inhibiting hydrogen generation in alkali environments, thus allowing selective ethylene production with negligible hydrogen evolution at low acetylene concentrations.
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